Anime ini nyeritain tentang Grimgerde, Valkyrie termuda yang tiba-tiba hilang saat perang melawan negeri kematian. Setelah sadar, dia berada di sebuah kastil tua milik shrine maiden. Di sana, roh misterius muncul dan nyuruh dia mengingat masa lalu yang hilang sekaligus menjalankan takdirnya. Dari buku-buku di kastil itu, Grimgerde akhirnya sadar kalau dulu dia pernah dibunuh oleh para Valkyrie, termasuk saudara-saudaranya sendiri. Sejak saat itu, dia mulai mencari kebenaran tentang ayahnya, sang Dewa, sambil mengumpulkan kunci rahasia yang berkaitan dengan jatuhnya para Valkyrie. Perjalanan itu juga bikin dia perlahan mengingat masa lalunya yang kelam dan penuh pengkhianatan.